Skip to main content
SUPERVISOR
حسین کاظمیان (استاد مشاور) احمد محب (استاد راهنما) مرتضی اصغری (استاد مشاور)
 
STUDENT
Mohsen Mehdipour ghazi
محسن مهدی پورقاضی

FACULTY - DEPARTMENT

دانشکده مهندسی شیمی
DEGREE
Doctor of Philosophy (PhD)
YEAR
1385
Separation of xylene isomers by MFI zeolite membrane and using of pervaporation process are of interested researchers. The isomorphous substitution of trivalent boron in MFI zeolite structure by applying a novel microwave-assisted “two-stage varying temperature” hydrothermal synthesis method was investigated in this study. The effects of template concentration in the sol composition, aging/stirring time, Si/B ratio and second stage time and temperature on the size, morphology and zeolite formation yield were of interest. At the first stage, nucleation and maturation of zeolite precursors was carried out at 80°C for 90 min, whereas, the crystallization was done during the second stage at temperature range of 120-175°C and crystallization time in the range of 30-60 min. Si/B ratio after synthesis was recorded by ICP-AES test. Crystallites size and powder recovery varied from 75 to 410nm and from 26.9 to 100 (%w/w), respectively for 120 and 175°C. Also, crystallinity of MFI phase reached 100% after 60min crystallization at 140°C. To synthesis of zeolite membranes, the B-MFI powder with high crystallinity and lowest second step temperature was used. For this purpose, firstly alumina support seeded with B-MFI powder by dip coating method. Calcination was done by exact temperature rate control to remove organic template from zeolite structure. The coated support, then transferred to the teflon-autoclave and filled by template-free solution. In this step, effects of zeolite powder concentration in suspension, microwave synthesis temperature and seeding time on membranes were investigated. Growth of seeds were done by subjecting of support and solution with microwave heating at 175°C during 40-60 min. The resulted membranes had a 3-3.6 micrometer thickness. . Synthetic membranes were evaluated for separation of p-xylene from o-xylene with pervaporation process. Effects of p-xylene concentration in feed stream and process temperature on p-xylene flux and selectivity were investigated. The results shown that the best value for selectivity was 360 at feed temperature of 25°C and 5% p-xylene concentration in feed. These results were yielded for membrane that synthesized in 1.5% zeolite powder suspension, 60 min seeding time and 60 min microwave heating conditions. Also, stability of membranes for 24h process showed that this membrane had a good stability because of application new synthetic methods in membranes syhnthesis. In sum, utilization of microwave heating, nano-size zeolite powder, template-free solution and incorporation of boron in MFI zeolite membrane lowered costs, decreased synthesis time and refined membrane yield in xylene isomers separation.
جداسازی ایزومرهای زایلین با استفاده از فرآیند غشایی تراوش تبخیری با کاربرد غشاهای زئولیتی MFI یکی از موضوع‌های مورد علاقه پژوهشگران می‌باشد. در این مطالعه در ابتدا جانشینی هم‌ریختی عنصر بور با ظرفیت سه در ساختار زئولیت MFI با استفاده از روش دو دمایی با گرمایش مایکروویو بررسی شد. در این بررسی اثر عامل‌های غلظت ماده الگودهنده آلی در ترکیب اولیه، زمان همزدن، نسبت سیلیس به بور و زمان و دمای سنتز مرحله دوم روی اندازه و بازده تشکیل زئولیت مورد مطالعه قرار گرفتند. مرحله نخست سنتز برای هسته‌زایی و بزرگ شدن پیش دانه‌های مورد استفاده برای تشکیل زئولیت در دمای 80 درجه سانتیگراد با زمان 90 دقیقه و مرحله دوم سنتز برای تبلور در دماهای بین 120 تا 175 درجه سانتیگراد با زمانی بین 30 تا 60 دقیقه انجام گرفت. . نتایج حاصله نشان داد که محدوده تغییرات اندازه بلورها بین 75 تا 410 نانومتر بوده و مقدار بازیابی پودر بین 9/26 تا 100 درصد حاصل گردید. همچنین حداقل دما و زمان برای رسیدن به شدت بلورینگی 100 درصد به ترتیب 140 درجه سانتیگراد و 60 دقیقه بود. برای سنتز غشای زئولیتی، از پودر بدست آمده در مرحله سنتز پودر با شدت بلورینگی 100 درصد و سنتز شده در کمترین دمای مرحله دوم استفاده شد. این پودر روی پایه آلومینا با روش پوشش‌دهی غوطه‌وری جوانه نشانی شد. برای خارج کردن ماده الگودهنده آلی مورد استفاده در مرحله قبل با برنامه‌ریزی دقیق دمایی عمل کلسینه کردن صورت گرفت. برای رشد دادن جوانه‌های نشانده شده روی پایه از محلول سنتزی بدون ماده الگودهنده آلی استفاده گردید که باعث حذف مرحله کلسینه کردن پس از رشد دانه‌ها می‌گردید. در این مرحله اثر عامل‌های غلظت پودر زئولیت در سوسپانسیون استفاده شده برای غوطه‌وری پایه آلومینا، دمای سنتز برای رشد لایه زئولیت و زمان لایه نشانی مورد بررسی قرار گرفت. عمل رشد در مایکروویو در دمای 175 درجه سانتیگراد و زمان بین 40 تا 60 دقیقه انجام گردید. نتایج حاصل نشان داد که لایه‌های تشکیل شده روی پایه دارای ضخامتی بین 3 تا 6/3 میکرومتر بودند. در این مرحله نیز از آزمون XRD برای تعیین فاز تشکیل شده و جهت‌دهی غشاء و از آزمون ICP-AES برای تعیین نسبت سیلیس به بور در فاز نهایی استفاده شد. در مرحله آخر پژوهش غشاهای سنتز شده جهت جداسازی ایزومرهای زایلین با فرآیند تراوش تبخیری مورد ارزیابی قرار گرفتند. در طی این ارزیابی تغییرات خلوص پارازایلین در محصول نهایی و میزان شار عبوری آن با تغییرات دو عامل دمای خوراک و درصد پارازایلین در خوراک مورد مطالعه قرار گرفتند. نتایج نشان داد که بهترین انتخابگری به میزان 360 برای پارازایلین برای غشایی که در شرایط محلول سوسپانسیونی با غلظت جوانه 5/1 درصد، زمان پوشش‌دهی 60 دقیقه و گرمایش با مایکروویو برای مدت60 دقیقه سنتز شده بود در شرایط عملیاتی 25 درجه سانتیگراد و 5 درصد از پارازایلین در خوراک حاصل شده است. همچنین پایداری غشاء در طول زمان با انجام آزمون‌های جداسازی 24 ساعته بررسی شد و مشاهده شد که غشاء دارای پایداری خوبی است. در مجموع بکارگیری روش مایکروویو و همچنین عدم استفاده از ماده الگودهنده آلی و جانشینی همریختی بور سه ظرفیتی در غشای زئولیتی MFI موجب کاهش هزینه و زمان قابل توجه در ساخت غشاء و بهبود عملکرد این غشاء در جداسازی زایلین‌ها گشت.

ارتقاء امنیت وب با وف بومی