Skip to main content
SUPERVISOR
علیرضا بدیعی (استاد راهنما) مجید سرتاج (استاد راهنما)
 
STUDENT
Marzieh Ghasemi
مرضیه قاسمی

FACULTY - DEPARTMENT

دانشکده مهندسی عمران
DEGREE
Master of Science (MSc)
YEAR
1387

TITLE

Modification of Nanoporous Silica (SBA-15) and Its Application for Nitrate Removal from Aqueous Solutions
Several nitrogen-containing compounds, such as nitrate, have been found as common pollutants in drinking water. Nitrate can cause several environmental problems. Excessive amount of nitrate in water can stimulate eutrophication which is the term refers to abundance of aquatic plants, growth of algae, and depletion of dissolved oxygen. Furthermore, the presence of nitrate ions in drinking water is a potential public health hazard, including infant methaemoglobinaemia. Among current techniques for nitrate removal, adsorption methods are promising, because they allow simple and economical operation, resulting in less sludge production and disposal problems. On the other hand, during the last two decades, the so-called mesostructured materials such as SBA-15, have received much attention due to their specific features like enormous surface area. So, the present wok is intended to study the adsorption of nitrate from aqueous solutions using modified SBA-15. At first, SBA-15 was prepared and calcinated according to the synthesis strategy which has been introduced by Zhao and co-workers. Characterization techniques such as X-Ray Diffraction and Adsorption/Desorption Nitrogen were used to investigate physicochemical characteristics of SBA-15. X-Ray Diffraction (XRD) patterns of prepared samples confirm the structure of the mesoporous materials. The S BET and V Total which were calculated using BJH and BET formula were respectively 659.14m 2 /g and 0.88cm 3 /g. In order to modify the synthesized structures, SBA-15 was introduced to solutions containing different amounts of Lanthanum precursor, so different La/SBA-15 mass ratios were prepared. Initial experiments showed that nitrate removal was not effective for La x -SBA-15. In the next step adsorption of nitrate anions from aqueous solutions was investigated on ammonium-functionalized SBA-15. This adsorbent was prepared via post synthesis grafting method using aminopropyltriethoxysilane, followed by acidification in HCL solution. The results showed that NH 3 + -SBA-15 had a great nitrate adsorption capacity. X-Ray Diffraction (XRD) patterns of NH 2 -SBA-15 confirm the structure of the mesoporous materials. The S BET and V Total for NH 2 -SBA-15 were respectively 313.49m 2 /g and 0.41cm 3 /g. According to further experiments, equilibrium time were found to be 10 min for nitrate removal by this adsorbent and a good agreement of the experimental data with the second-order kinetic model was observed for NH 3 + -SBA-15. The values for the Langmuir (R 2 = 0.98) and Frendlich isotherm (R 2 = 0.92) constants indicate the adequacy of these isotherms model to explain the adsorption process by NH 3 + -SBA-15.
ترکیبات نیتروژن دار از جمله نیترات یکی از مهمترین آلاینده های آب های شرب محسوب می شوند که راهیابی بیش از اندازه این ترکیبات به آب مخاطرات زیست محیطی و بهداشتی متعددی را به دنبال خواهد داشت. در حال حاضر از میان تمامی روش های موجود در حذف نیترات، روش جذب به سبب سادگی، تولید لجن کمتر، مشکلات ناچیز در دفع ضایعات تولیدی و ملاحظات اقتصادی بسیار مورد توجه قرار گرفته است. ازطرف دیگر در دو دهه اخیر ساختارهای نانومتخلخل سیلیسی به سبب دارا بودن ویژگی های منحصر به فرد نظیر برخورداری از سطح مخصوص بالا در زمینه های بسیاری، از جمله جذب، کاربرد پیدا کرده اند. لذا هدف از انجام این تحقیق امکان سنجی جذب نیترات توسط SBA-15 به عنوان یکی از اعضای خانواده مزوپورهای سیلیسی بوده است. در نخستین گام از انجام این تحقیق، با استناد به مقالات موجود، SBA-15 سنتز شد و ساختار آن با استفاده از آزمایش های XRD و جذب/واجذب نیتروژن مورد بررسی قرار گرفت. داده های حاصل از انجام آزمایش XRD نشان داد که ساختار SBA-15‌ سنتز شده، منطبق بر الگوهای موجود و مربوط به ساختارهای هگزاگونال است. به علاوه سطح مخصوص و حجم کل حفرات در SBA-15‌، که حاصلِ تحلیل آزمایش جذب/واجذب نیتروژن به دو روش BET و BJH‌ است، به ترتیب برابر با m 2 /g 14/659 و cm 3 /g‌ 88/0 به دست آمد. درگام بعدی به منظور ایجاد قابلیت جذب نیترات توسطSBA-15، اقدام به اصلاح سطوح این ماده شد. به این ترتیب که در ابتدا سطوح این ماده با درصد های مختلفی از لانتانیوم دوپه گردید. نتایج بررسی های انجام گرفته نشان داد که SBA-15‌ دوپه شده با لانتانیوم قادر به جذب نیترات نمی باشد. در ادامه و به منظور اصلاح سطوح SBA-15، سطوح این ماده در ابتدا آمین دار شده و سپس پروتونه شد. به کار گیری این جاذب در جذب نیترات که در اصطلاح با NH 3 + -SBA-15‌ نشان داده می شود،گواه این واقعیت بود که این جاذب ظرفیت قابل توجهی در جذب نیترات دارد. نتایج آزمایش های XRD‌ و جذب/واجذب نیتروژن انجام گرفته بر روی NH 3 + -SBA-15، نشان داد که ساختار NH 3 + -SBA-15‌ نیز منطبق بر الگوهای ساختارهای هگزاگونال است. به علاوه سطح مخصوص و حجم کل حفرات در این ساختار به ترتیب برابر با m 2 /g‌ 49/313 و cm 3 /g‌ 41/0 بود که به صورت محسوسی کمتر از مقادیر متناظر در SBA-15 است. مطالعه داده های آزمایشگاهی نشان دادند که فرآیند جذب نیترات با NH 3 + -SBA-15‌ در کمتر از 10 دقیقه به تعادل رسیده و بیش از 90 درصد جذب در 5 دقیقه ابتدایی رخ می دهد. در ادامه و با انجام آزمایشات مقتضی، مدل سینتیکی شبه درجه دوم به عنوان بهترین مدل در تفسیر سینتیکی جذب نیترات توسط NH 3 + -SBA-15‌ تعیین شد که ضریب رگرسیون 99 درصد و نیز هم خوانی مقادیر آزمایشگاهی و تئوری، دقت بالای این مدل در توجیه رفتار سینتیکی جذب را ثابت می کند. در این تحقیق دو مدل جذب لانگمیر و فرندلیخ در تفسیر رفتار جذب نیترات توسط NH 3 + -SBA-15‌ مورد بررسی قرار گرقتند. ضریب رگرسیون و ثابت های به دست آمده برای این دو مدل نشان داد که این دو مدل می توانند با دقت قابل قبولی در تفسیر رفتار جذب نیترات توسط NH 3 + -SBA-15 به کار روند.

ارتقاء امنیت وب با وف بومی