Skip to main content
SUPERVISOR
Mohammad Zhiani,HOSSEIN TAVAKOL
محمد ژیانی (استاد راهنما) حسین توکل (استاد مشاور)
 
STUDENT
Roholah Fazli
روح اله فضلی

FACULTY - DEPARTMENT

دانشکده شیمی
DEGREE
Master of Science (MSc)
YEAR
1396

TITLE

Synthesis and evaluation of palladium and palladium-tin nanocatalysts on reduced graphene oxide substrate in ethanol oxidation reaction and assessment of the reaction products
Palladium-based electrocatalysts due to factors such as less palladium poising by produced carbon monoxide compared to platinum, more abundance and lower price have received much attention in recent years. One of the most effective way to increase the rate of ethanol oxidation reaction is using the bimetallic and trimetallic of palladium-based alloy. One of the noble-metals that can be used for palladium alloying in ethanol oxidation reaction is tin. In this study, first Pd/rGO and Pd 0.8 Sn 0.2 /rGO electrocatalysts were prepared with 30% by weights of substrate by chemical reduction method. Then, the catalytic and electrochemical activity of two catalysts were compared. The results of electrochemical measurements showed that Pd 0.8 Sn 0.2 /rGO electrocatalyst is more active than Pd/rGO in the ethanol oxidation reaction and compared with the formation of the reduction products and is also more suitable for use in a direct alcohol fuel cell. The electrocatalysts were tested using cyclic voltammetry (CV), linear sweep voltammetry (LSV) and chronoamperometry (CHA) analysis. Onset potential for Pd/rGO was seen at -0.5V and for Pd 0.8 Sn 0.2 /rGO was seen at -0.56V that is more negative value for Pd 0.8 Sn 0.2 /rGO, Thus, oxidation of ethanol for this catalyst was done earlier. Also, the characterization of as-synthesized catalysts was performed using X-ray diffraction (XRD) analysis, energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDX), scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM) and FT-IR spectroscopy. At the final step of the current study, the fabricated products after the ethanol oxidation reaction were investigated using FT-IR spectroscopy of electrolyte solution by being exposed to electrical potential at different time periods. Due to the increase in the peak intensity of products; acetaldehyde, acetic acid and carbon monoxide, this result was obtained. By checking this analysis in two synthesized catalysts, it was concluded that in comparison to Pd/rGO, Pd 0.8 Sn 0.2 /rGO electrocatalyst has better electrocatalytic activity and the amount of ethanol oxidation reaction products are more in the presence of this catalyst. Hence, it can be concluded that the ethanol oxidation reaction is more complete in the presence of this catalyst.
الکتروکاتالیست‌های برپایه‌ی پالادیوم به دلیل عواملی مانند مسمومیت کمتر پالادیوم نسبت به پلاتین توسط کربن مونوکسید تولید شده، فراوانی بیشتر پالادیوم نسبت به پلاتین و همچنین ارزان‌تر بودن پالادیوم در سال‌های اخیر بیشتر مورد توجه قرار گرفته‌اند. برای افزایش سرعت واکنش اکسایش اتانول، یکی از مؤثرترین راه‌ها، استفاده از آلیاژهای دوفلزی و سه فلزی برپایه‌ی پالادیوم است. یکی از فلزات نجیبی که برای آلیاژ کردن پالادیوم در واکنش اکسایش اتانول می‌تواند مورد استفاده قرار گیرد، فلز قلع است. در این پژوهش، کاتالیست‌های Pd/rGO و Pd 0.8 Sn 0.2 /rGO با درصد وزنی 30% نسبت به بستر، به روش احیای شیمیایی تهیه شدند. سپس فعالیت الکتروشیمیایی دو کاتالیست مورد مقایسه قرار گرفت. کاتالیست‌ها با استفاده از آنالیزهای ولتامتری چرخه‌ای(CV)، ولتامتری روبش خطی (LSV) و همچنین کرونوآمپرومتری (CHA) مورد آزمایش‌های الکتروشیمیایی قرار گرفتند. طبق نمودارهای ولتامتری پرخه‌ای میزان جریان اکسایش در روبش آندی در محلول 5/0 مولار KOH + 5/0 مولار اتانول برای الکتروکاتالیست Pd/rGO برابر mA.mg -1 Pd75/153 و برای الکتروکاتالیست Pd 0.8 Sn 0.2 /rGO برابر با mA.mg -1 Pd 44/513 است که نشان ازفعالیت بیشتر Pd 0.8 Sn 0.2 /rGO می‌دهد. همان‌طور که در نمودارهای LSV برای دو الکتروکاتالیست نشان داده شد، پتانسیل آغازین برای Pd/rGO در 5/0- ولت و برای Pd 0.8 Sn 0.2 /rGO در 56/0- ولت دیده می‌شود که برای Pd 0.8 Sn 0.2 /rGO مقدار منفی تری است. در نتیجه، شروع اکسایش برای این کاتالیست زودتر انجام می‌شود. همچنین بررسی ساختار دو کاتالیست تهیه شده با استفاده از آنالیزهای پراش پرتو ایکس (XRD)، نوارسنجی پراش انرژی پرتو ایکس (EDX)، میکروسکوپ الکترونی روبشی (SEM)، میکروسکوپ الکترونی عبوری (TEM) و همچنین نوارسنجی مادون قرمز (FT-IR) انجام گرفت. هیستوگرام اندازه ذرات تصاویر TEM نشان داد که میانگین اندازه ذرات برای دو الکتروکاتالیست برابر با nm7-8 است. در مرحله‌ی پایانی این پژوهش، با استفاده از طیف‌سنجی FT-IR از محلول الکترولیت بعد از قرار گرفتن در مدت‌زمان‌های مختلف تحت پتانسیل 5/0- ولت به بررسی محصولات تولید شده بعد از واکنش اکسایش اتانول پرداخته شد. که با افزایش شدت نوار محصولات واکنش یعنی استالدهید، استیک اسید و کربن مونوکسید این نتیجه به‌دست آمد. با مقایسه‌ی این آنالیز بین دو کاتالیست این نتیجه مشاهده‌شد که الکتروکاتالیست Pd 0. 8 Sn 0.2 /rGO هم فعالیت الکتروکاتالیستی بهتری نسبت به کاتالیست Pd/rGO دارد و هم محصولات واکنش اکسایش اتانول تحت حضور این کاتالیست بیشتر است، یعنی واکنش اکسایش اتانول کامل‌تر در حضور این کاتالیست انجام می‌شود.‌

ارتقاء امنیت وب با وف بومی