Skip to main content
SUPERVISOR
Mohammad Dinari,Alireza Najafi chermahini
محمد دیناری (استاد مشاور) علیرضا نجفی چرمهینی (استاد راهنما)
 
STUDENT
Ali Yazdani
علی یزدانی

FACULTY - DEPARTMENT

دانشکده شیمی
DEGREE
Master of Science (MSc)
YEAR
1396

TITLE

In situ hydrogenation of phenol using sodium formate as a hydrogen source in aqueous medium in the presence of single metal (Pd) catalysts on KIT-5 support and single metal (Pd) and bimetallic (Pd/Ni) catalysts on CTF support
In this research, in situ hydrogenation of phenol to cyclohexanone and cyclohexanol in aqueous medium using sodium formate as a hydrogen source was studied by two catalysts, Pd@KIT-5 and Pd/Ni@CTF. Reaction temperature, time, catalyst types, the amount of initial phenol, and sodium formate, which are the most effective factors for phenol conversion to cyclohexanone and cyclohexanol, were investigated for both catalyst groups and the optimum values were reported. In the first study, the Pd10%@KIT-5/350 catalyst was selected as the most effective catalyst. The best results were obtained at a temperature of 40 °C and a reaction time of 6 hours, the amount of 0.1:0.05 g of phenol to catalyst ratio in 10 mL of deionized water with 0.5 g of sodium formate as the hydrogen source. Under these conditions, 99% phenol conversion was obtained. In the second study, Pd2%/Ni5%@CTF was selected as the optimal catalyst, and a 1:1 phenol to catalyst ratio exhibited excellent selectivity to form cyclohexanone at 110 °C for 6 hours with a conversion rate of 99%. Pd10%@KIT-5/350 and Pd2%/Ni5%@CTF catalysts were successfully recovered by centrifugation and filtration after use in the hydrogenation reaction of phenol and reused in four consecutive cycles. Pd2%/Ni5%@CTF showed better performance in reuse than Pd10%@KIT-5/350 catalyst. The results showed that the calcination temperature in the synthesis of Pd@KIT-5 catalysts has an important role in the hydrogenation reaction of phenol. The studies in this research showed that the higher the calcination temperature, the lower the percentage of phenol conversion, but the selectivity of the catalyst for the production of cyclohexanone increases.
در این پژوهش هیدروژن دار کردن فنول به سیکلوهگزانون و سیکلوهگزانول به صورت درجا در محیط آبی با استفاده از سدیم فرمات به عنوان منبع هیدروژن به وسیله¬ی دو دسته کاتالیست¬ Pd@KIT-5 و Pd/Ni@CTF مورد مطالعه قرار گرفت. دمای واکنش، زمان، نوع کاتالیست، مقدار فنول اولیه و مقدار سدیم فرمات که موثرترین عوامل برای تبدیل فنول به سیکلوهگزانون و سیکلوهگزانول هستند، برای هر دو دسته کاتالیست بررسی شد و مقدار بهینه برای هر بررسی گزارش شد. در بررسی اول، کاتالیست Pd10%@KIT-5/350 به عنوان موثرترین کاتالیست انتخاب شد. بهترین نتایج در دمای 40 درجه سانتی گراد و زمان 6 ساعت، مقدار 1/0 : 05/ 0 گرم نسبت فنول به کاتالیست در 10 میلی لیتر آب دیونیزه به همراه 5/0 گرم سدیم فرمات به عنوان منبع هیدروژن بدست آمد. تحت این شرایط درصد تبدیل 99 برای فنول بدست آمد. در بررسی دوم ترکیب Pd2%/Ni5%@CTF به عنوان کاتالیست بهینه انتخاب شد و نسبت 1:1 فنول به کاتالیست، انتخاب پذیری بسیار خوبی را به سیکلوهگزانون در دمای 110 درجه سانتی گراد و زمان 6 ساعت با درصد تبدیل 99 نشان داد. کاتالیست¬های Pd10%@KIT-5/350 و Pd2%/Ni5%@CTF بعد از استفاده در واکنش هیدروژن دار کردن فنول با موفقیت از طریق سانتریفیوژ و صاف کردن بازیابی شدند و در چهار چرخه متوالی مورد استفاده دوباره قرار گرفتند. کاتالیست¬ Pd2%/Ni5%@CTF عملکرد بهتری را در استفاده مجدد نسبت به کاتالیست¬ Pd10%@KIT-5/350 از خود نشان داد. نتایج نشان دادند که دمای کلسینه شدن در روند سنتز کاتالیست¬های Pd@KIT-5، تاثیر مهمی را در واکنش هیدروژن دار کردن فنول دارد. مطالعات انجام شده در این پژوهش نشان دادند که هر چه دمای کلسینه شدن بیشتر باشد میزان درصد تبدیل فنول پایین¬تر است ولی انتخاب پذیری کاتالیست برای تولید سیکلوهگزانون بیشتر می¬شود.

ارتقاء امنیت وب با وف بومی