Skip to main content
SUPERVISOR
Kazem Karami,Shadpour Mallakpour,Ali asghar Ensafi
کاظم کرمی (استاد راهنما) شادپور ملک پور (استاد مشاور) علی اصغر انصافی (استاد مشاور)
 
STUDENT
Nedasadat Mousavi
نداالسادات موسوی

FACULTY - DEPARTMENT

دانشکده شیمی
DEGREE
Doctor of Philosophy (PhD)
YEAR
1392

TITLE

Synthesis and identification of palladium nanocatalysts on magnetic graphene oxide substrates and study of thier catalytic and electrocatalytic properties in the reactions of paranitrophenol reduction, oxygen reduction and removal of Cr (VI)
In this study that consists of three parts, three different heterogeneous catalysts were synthesized and after characterization by FTIR, XRD, XPS, TEM, FESEM, TG-DTA and ICP, their catalytic activity were investigated for reduction reaction of paranitrophenol, reduction of oxygen , adsorption and reduction of Cr (?). In the first part of this research, the graphene oxide was synthesized based of Hamers method, magnetic graphene oxide GO-MnFe2O4 was synthesized by immobilization of magnetic nanoparticle MnFe2O4 on the surface of graphene oxide. Magnetic graphene oxide was covalently modified with 3-aminopropyltrimethoxysilane. The imine functional group created by additio 3-methoxybenzaldehyde on the surface . Finally by adding Pd(AOc)2 nanohybrid of palladium was abbtianed. The catalytic characteristic of Pd(?)@GO-MnFe2O4 nanohybride in the reduction of para nitorphenol was investigated which the results shown in the Uv-Vis spectroscopy confirms the catalytic activity of this complex in reduction of para nitrophenol. In the second part of this research, the graphene oxide was synthesized based of Hamers method, magnetic graphene oxide GO-Fe3O4 was synthesized by immobilization of magnetic nanoparticle Fe3O4 on the surface of graphen oxide. Magnetic graphene oxide was covalently modified with benzoic hydrazide. Finally by adding Pd(AOc)2 nanohybrid of palladium was abbtianed. The synthesized materials were characterized with different methods and were studied with different electrochemical methods. The mechanistic aspects of the oxygen reduction reaction as well as the electrocatalytic effect of presence and absence of Pd(?)@GO-Fe3O4 in alkaline solution were studied by cyclic voltammetry, linear sweep voltammetry and chronoamperometry. The number of electrons transferred per O2 molecule (n) was obtained in the presence of Pd(?)@GO-Fe3O4 is close to 4 . The modified electrodes exhibit a high selectivity for ORR with a remarkable tolerance to crossover effects. More importantly, they have good durabilities. In the third part of this research, the graphene oxide was synthesized based of Hamers method. Then, the surface of the graphene oxide was doped with nitrogen by used of ammonium hydroxide. magnetic graphene oxide GO-MnFe2O4 was synthesized by immobilization of magnetic nanoparticle MnFe2O4 on the surface of graphen oxide. Finally by adding Pd(AOc)2, Pd@GO-NH2-MnFe2O4 nanocomposite nanohybrid was abbtianed In addition, surface of the nitrogen doped graphene oxide (NGO) is decorated MnFe2O4 nanoparticle. Finally, Pd@GO-NH2-MnFe2O4 nanocomposite was used for removal of Cr(VI) from aquase soloution. Then parameters including pH, contact time and concentration of salt were optimaized. Also, the sorption kinetics and isotherm of these sorbents were investigated.
در پژوهش حاضر که متشکل از سه قسمت می¬باشد، سه کاتالیست ناهمگن گوناگون سنتز شدند و پس از شناسایی کامل با تکنیک¬های گوناگون شامل TGA-DTA،FE-SEM ،TEM ،XPS ،EDAX ،XRD ،VSM ،FT-IR و ICP فعالیت کاتالیستی آن¬ها در واکنش¬های کاهش پارانیتروفنول به پاراآمینوفنول، کاهش اکسیژن، جذب سطحی و کاهش کروم (?) بررسی شد. در بخش نخست این پژوهش، گرافن اکسـید به روش هامر سـنتز شـد، سپس گرافن اکسید مغناطیسیGO-MnFe2O4 با تثبیت نانوذره¬های مغناطیسی MnFe2O4 روی سطح گرافن اکسید حاصل آمد. گرافن اکسید مغناطیسی به صورت کووالانسی با 3-آمینوپروپیل¬تری¬اتوکسی-سیلان اصلاح شد. سرانجام با افزودن 3- متوکسی بنزآلدهید و پالادیم استات، کمپلکس پالادیم روی بستر مغناطیسی تثبیت و نانو هیبرید Pd(?)@GO-MnFe2O4 به¬دست آمد. از نانوهیبرید پالادیم بـه¬عنـوان کاتالیسـت واکنش کاهش پارانیتروفنول به پاراآمینوفنول استفاده شد که نتایج نشان داده شده درطیف سنجی مریی- فرابنفش ویژگی کاتالیستی این کمپلکس در کاهش پارا نیتروفنول را تأیید می¬کند. در بخش دوم این پژوهش، پس از سنتزگرافن اکسـید، گرافن اکسید مغناطیسیGO-Fe3O4 با تثبیت نانوذره¬های مغناطیسی Fe3O4 روی سطح گرافن به¬دست آمد. گرافن اکسید مغناطیسی به¬صورت کووالانسی با بنزوئیک¬هیدرآزید اصلاح شد. سرانجام با افزودن پالادیم استات، کمپلکس پالادیم روی بستر مغناطیسی تثبیت و نانو هیبرید Pd(?)@GO-Fe3O4 به دست آمد. در این بخش جنبه های سینتیکی و مکانیزمی واکنش کاهش اکسیژن و همین¬طور اثرهای الکتروکاتالیستی نانوهیبرید به کمک روش¬های ولتامتری پیمایش خطی، ولتامتری چرخه¬ای وکرونوآمپرومتری مورد مطالعه قرارگرفت. تعداد الکترون¬های مبادله شده برای فرآیند کاهش اکسیژن محاسبه و مشاهده گردید که بر روی بستر گرافنی عامل¬دار در حضور کمپلکس پالادیم تعداد الکترون¬های مبادله شده برابر 4 الکترون است. همچنین الکترودهای اصلاح شده در حضور متانول یک مولار نه تنها مسموم نشدند، بلکه پایداری بسیار خوبی از خود نشان دادند. در بخش سوم این پژوهش، نخست گرافن اکسـید به روش هامر سـنتز شـد، سپس سطح گرافن اکسید به¬وسیله آمونیوم¬هیدروکسید در حضور سدیم¬بای¬سولفیت نیتروژن¬دار گردید و با نانوذره¬های مغناطیسی MnFe2O4 تزیین شد. سرانجام نانوذره¬های پالادیم روی بستر مغناطیسی گرافن اکسید مغناطیسی نیتروژن¬دارتثبیت و نانوکامپوزیت Pd@GO-NH2-MnFe2O4 سنتز شد. در بخش آخر پروژه، از نانوکامپوزیت به¬عنوان جاذب برای حذف کروم (?) از محلول آبی استفاده شد. عوامل گوناگون شامل،pH ، زمان و غلظت اولیه بهینه گردید. همچنین سینتیک جذب و ایزوترم جذب برای این جاذب مورد بررسی قرار گرفت. سرانجام از نانوکامپوزیت Pd@GO-NH2-MnFe2O4 بـه¬عنـوان کاتالیسـت واکنش کاهش کروم (?) به کروم (?) استفاده گردید. پیشرفت این واکنش با روش اسپکتروسکوپی مریی- فرابنفش دنبال شد و عوامل گوناگون شامل، دما، غلظت فرمیک اسید و مقدار کاتالیست بهینه گردید.

ارتقاء امنیت وب با وف بومی