Skip to main content
SUPERVISOR
Mohammad Dinari,Hassan Hadadzadeh,Shadpour Mallakpour
محمد دیناری (استاد راهنما) حسن حداد زاده (استاد راهنما) شادپور ملک پور (استاد مشاور)
 
STUDENT
Akram Asgharzadeh
اکرم اصغرزاده

FACULTY - DEPARTMENT

دانشکده شیمی
DEGREE
Master of Science (MSc)
YEAR
1393

TITLE

Synthesis and characterization of TVTBA and TVTAP dendrimers and [Ru3Cl9(OH2)3(TVTBA)], [Ru3Cl9(OH2)3(TVTAP)], [Ru3(DMF)12(TVTBA)](TFA)9, and [Ru3(DMF)12(TVTAP)](TFA)9 complexes; Electrocatalytic activity of [Ru3Cl9(OH2)3(TVTAP)] on reduction of CO2 to CO
Two new dendrimers, 4,4',4"-((1E,1E',1E")-(1,3,5-triazine-2,4,6-triyl)tris(oxi))tris(3-methoxibenzene-4,1-diyl))tris(mathaneylidene))tris(azaneylidene))tribenzoic acid (TVTBA) and ((N,N',N"E,N,N',N"E,N,N',N"E)-N,N',N"-((((1,3,5-triazine-2,4,6-triyl)tris(3-methoxibenzene-4,1-diyl))tris(pyridine-2- amine)) (TVTAP), have been synthesized by reaction of cyanuric chloride, vaniline, para- aminobenzoic acid, and ortho -aminopyridine. Four new trinuclear Ru(III) complexes, [Ru 3 Cl 9 (OH 2 ) 3 (TVTBA)], [Ru 3 (DMF) 12 (TVTBA)](TFA) 9 , [Ru 3 Cl 9 (OH 2 ) 3 (TVTAP)], and [Ru 3 (DMF) 12 (TVTAP)](TFA) 9 , have been prepared with the new dendrimers, TVTBA and TVTAP. All dendrimers and their complexes were characterized by elemental analysis, FT-IR, UV-Vis and 1 H-NMR. The optimized structure of TVTBA was obtained using the DFT method by the Gussian 09 software. The B3PW91 and B3LYP basis sets show that the anti structure of TVTBA is more stable than the syn structure. The electrocatalytic activity of [Ru 3 Cl 9 (OH 2 ) 3 (TVTAP)] on the reduction of CO 2 to CO was investigated in DMF by cyclic voltammetry method. The results reveal that the Ru(III)/Ru(II) redox couple observes in the positive potential. TVTAP shows a pseudo-reversible behavior at negative potential. The electrocatalytic activity of complex was also studied in several reaction conditions including catalyst concentration, cell temperature, scan rate, and CO 2 purging time. The results show that the electrocatalyst concentration of 3 mM, and cell temperature of 20 °C are the best reaction conditions to get the maximum electrocatalytic activity for the Ru(III) complex. Keywords: dendrimer, Ruthenium(III) complex, electrocatalytic activity, Carbon dioxide, Carbon monoxide, cyclic voltammetry.
در این پایان نامه، نخست دو دندریمر (4، '4،"4-((1E، 1E'، 1E")-((((1، 3، 5-تری ‌ آزین-2، 4، 6-تری‌ال)تریس(اکسی))تریس(3-متوکسی بنزن-4، 1-دی ایل))تریس(متان ایلیلدن))تریس(آزان ایلیلدن))تری بنزوئیک اسید) (TVTBA) و ((N،N'،N"E ، N،N'،N"E ، N،N'،N"E)-N،N'،N"-((((1، 3، 5-تری آزین-2، 4، 6-تری ایل)تریس(اکسی))تریس(3-متوکسی‌ بنزن-4، 1-دی‌ایل)) تریس(پیریدین-2-آمین)) TVTAP)) با استفاده از لیگاندهای سیانوریک کلرید، وانیلین، پارا- آمینوبنزوئیک اسید و ارتو- آمینوپیریدین سنتز شدند. سپس چهار کمپلکس سه هسته ای از رتنیم (III) با فرمول های [Ru 3 Cl 9 (OH 2 ) 3 (TVTBA)]، [Ru 3 (DMF) 12 (TVTBA)](TFA) 9 ، [Ru 3 Cl 9 (OH 2 ) 3 (TVTAP)] و [Ru 3 (DMF) 12 (TVTAP)](TFA) 9 سنتز شدند. ساختار و خواص طیفی مربوط به دندریمرها و کمپلکس های رتنیم (III) سنتز شده با روش های تجزیه عنصری، FT-IR ، UV-Vis و 1 H-NMR بررسی شد. هم چنین به کمک محاسبات با نرم افزار گوسین G09 و با بهره گیری از روش های DFT، ساختار بهینه ای برای لیگاند TVTBA ارائه شد که با هر دو روش B3PW91 و B3LYP پایدار بودن ساختار آنتی نسبت به ساختار سین اثبات شد. فعالیت الکتروکاتالیستی کمپلکس [Ru 3 Cl 9 (OH 2 ) 3 (TVTAP)] برای کاهش کربن دی اکسید به کربن مونوکسید با روش ولتامتری چرخه ای (CV) در حلال DMF بررسی شد، که نتایج زوج ردوکس Ru(III)/Ru(II) را در پتانسیل مثبت و زوج های شبه برگشت پذیر را برای دندریمر TVTAP در پتانسیل های منفی نشان می دهند. هم چنین رفتار الکتروکاتالیستی این کمپلکس در شرایط مختلف شامل غلظت های مختلف از آن، زمان های متفاوت دمش CO 2 ، دماهای مختلف سل و سرعت های روبش متفاوت بررسی شد. نتایج نشان می دهند که غلظت mM 3 از کمپلکس و دمای سل ?C 20 برای این کمپلکس بهترین بازده الکتروکاتالیستی را در کاهش CO 2 به CO دارد. کلمات کلیدی: دندریمر، کمپلکس رتنیم (III)، فعالیت الکتروکاتالیستی، کربن دی اکسید، کربن مونوکسید، ولتامتری چرخه ای.

ارتقاء امنیت وب با وف بومی