Skip to main content
SUPERVISOR
Hadi Akbar zadeh,Seyed Javad Hashemifar
هادی اکبرزاده (استاد راهنما) سید جواد هاشمی فر (استاد راهنما)
 
STUDENT
Nafise Rezaei Badafshani
نفیسه رضائی بادافشانی

FACULTY - DEPARTMENT

دانشکده فیزیک
DEGREE
Doctor of Philosophy (PhD)
YEAR
1388

TITLE

Investigation of thermoelectric and charge transfer properties by using Wannier functions
The Wannier functions provide a real representation of electronic ground state in real space and are obtained from the Fourier transformation of the Bloch functions . The localized nature of Wannier functions can be exploited as convenient basis for describing the local phenomena such as orbital magnetization , electrical polarization , electronic traort , intersite charge transfer and the nature of chemical bonding . The Wannier functions are minimal basis for construction of model Hamiltonian and can be used for accurate and fast interpolation of the band structure onto very fine meshes . This is very useful for calculation of quantities like Seebeck coefficient , electrical conductivity , ordinary and anomalous hall coefficient , which are sensitive to the fine details of the band structure . In this dissertation , we investigate thermoelectric properties of AgSbTe 2 , as an interesting thermoelectric material , and the mechanism of charge transfer in double perovskites Ln Cu 3 Fe 4 O 12 ( Ln =lanthanides) by using theWannier functions. The Seebeck coefficients and electrical conductivity of AgSbTe 2 are computed within Boltzmann semi The conventional exchange-correlation functionals like GGA , underestimate the band gap . In this regard , the band gap problem is considered by hybrid functional . The computed Seebeck coefficients at different values of the band gap and carrier concentration are compared with the available experimental data to speculate a band gap of about 0.1–0.35 eV for AgSbTe 2 compound , in agreement with our calculated electronic structure within the hybrid HSE (Heyd-Scuseria-Ernzerhof) functional. The Fe-Cu intersite charge transfer and Fe charge disproportionation are interesting phenomena observed in some Ln Cu 3 Fe 4 O 12 compounds containing light and heavy Ln atoms , respectively . In Wannier representation , we find that the strength of the crystal-field splitting and the relative energy ordering between Cu 3dxy and Fe 3d states are the key parameters determining the intersite charge transfer (charge disproportionation) in light (heavy) Ln compounds . We show that a change in the spin state is responsible for the intersite charge transfer in the light $Ln$ compounds . At the high-spin state , such systems prefer an unusual Cu d 8 configuration , whereas at the low-spin state they retreat to the normal Cu d 9 configuration through a charge transfer from Fe to the Cu 3dxy .
توابع وانیر، نمایش موضعی حالت پایه‌ی یک سیستم الکترونی در فضای حقیقی هستند و از طریق تبدیل فوریه از توابع بلاخ به دست می‌آیند.با توجه به طبیعت جایگزیده توابع وانیر، این توابعابزار مناسبی برای بررسی پدیده‌های الکترونی موضعی از قبیل مغناطش اربیتالی، قطبش الکتریکی، ترابرد الکتریکی،انتقال‌بار بین‌جایگاه‌های مختلف سیستم و همچنین توصیف پیوندهای شیمیایی می‌باشند. توابع وانیر می‌توانند به عنوان مجموعه پایه‌ی بهینه در ساختن هامیلتونی مدل و همچنین درون‌یابی دقیق و سریع ساختار نواری در یک مش‌بندی‌ریز به‌کار برده شوند. این ویژگی برای محاسبه‌ی کمیت‌هاییاز قبیل ضریب سیبک، رسانندگی الکتریکی، ضریب عادی و غیرعادی هال، که به مش‌بندی ریز منطقه‌ی بریلوئن نیاز دارند، مناسب است.در این پایان‌نامه به بررسی ویژگی های ترموالکتریکی یکی از مواد مورد توجه در علم ترموالکتریک، AgSbTe 2 و چگونگی انتقال‌بار در سیستم‌های پروسکایت دوگانه Ln Cu 3 Fe 4 O 12 با استفاده از توابع وانیرمی‌پردازیم . ابتدا ضریب سیبک ورسانندگی الکتریکی ترکیب ، AgSbTe 2 را در چارچوب نیمه کلاسیکی بولتزمن و با استفاده از روش درون‌یابی توابع وانیر محاسبه می‌کنیم. از آن‌جا که تابعی‌های تبادلی-همبستگی رایج مانند GGA ، گاف نواری را کم برآورد می‌کنند، به بررسی مسئله‌ی گاف نواری با استفاده از تابع هیبریدی HSE و همچنین مقایسه‌ی ضریب سیبک تجربی با محاسباتی می‌پردازیم.ضرایب سیبک محاسبه شده در مقادیر مختلف گاف نواری و غلظت‌ حامل‌های بار نشان می‌دهد که گاف نواری ترکیب AgSbTe 2 در حدود ?/? تا ??/? الکترون‌ولت است، نتیجه‌ای که سازگار با ساختار الکترونی به دست آمده از تابع هیبریدی HSE می‌باشد . انتقال بار بین جایگاهی Fe-Cu و تقسیم نامتناسب بار بین اتم‌های Fe پدیده‌ی جالبی است که در ساختارهای پروسکایت دوگانه Ln Cu 3 Fe 4 O 12 مشاهده شده است. اثر اول در ساختارهای سبک و اثر دوم در ساختارهای سنگین Ln Cu 3 Fe 4 O 12 اتفاق می‌افتد. با استفاده از توابع وانیر نشان می‌دهیم که شدّت شکافتگی میدان بلوری و انرژی نسبی بین حالت‌های Fe 3d و Cu 3dxy از پارامترهای مهم و تعیین‌کننده در انتقال‌بار بین‌جا یگاهی(تقسیم نامتناسب بار) در ساختارهایسبک(سنگین) Ln Cu 3 Fe 4 O 12 هستند. در سیستم‌های سبک Ln Cu 3 Fe 4 O 12 یک تغییر حالت اسپینی، مسئول انتقال‌بار بین‌جایگاهی است.در حالت اسپینی بالا سیستم در حالت Cu d 8 قرار می‌گیرد، در حالی‌که در حالت اسپینی پایین اتم Cu به صورتمعمول Cu d 9 خواهد بود و یک انتقال‌بار از اتم Fe به اربیتال Cu 3dxy اتفاق می‌افتد.

ارتقاء امنیت وب با وف بومی